JdR, tu problema es casi con seguridad el formato de las roms. N64 puede estar en 3 formatos, dependiendo del copier usado. Con un ejemplo lo verás más claro: el código "12345678" puede estar grabado como "12345678", "21436587" ó "43218765". No-Intro usa el formato raw (el primero), que es útil para poder "fisgar" las roms con un editor. El segundo formato es el que más se ha usado (byte swapped) y, generalmente, es como muchos consolas graban los cartuchos (la historia del byte alto antes del byte bajo) y suele ser mucho más rápido a la hora de cargar en los emuladores ya que no tiene que intercambiar los bytes para ponerlos en memoria. El tercero fue muy poco usado, pero existe también.
Intenta buscar alguna utilidad, que las hay, para intercambiar esos bytes en las roms que no te reconoce y obtendrás todas las que te faltan, o casi todas.
Para otros sistemas, por ejemplo, SNES y GEN, primero deberías correr el Good Tool correspondiente para que te transforme las roms a formato raw y así te las reconozca el No-Intro (con "goodXXXX convert" donde tengas las roms). Eso te creará las nuevas roms sin borrarte las antiguas. Muchos sistemas, además de poder tener varios formatos, pueden incluir una cabecera que genera el copier y que es irrelevante, además de no ser necesaria para el set No-Intro.
Lo de que son difíciles de conseguir no es cierto. Periódicamente colgamos los sets completos en páginas de torrents para que la gente pueda descargarlos, tanto los Good como los No-Intro. Y digo páginas de torrents, no lamewebs que cuelgan torrents, que hay una diferencia.
Ahora una aclaración: Las Good Tools no hace que tengas nada innecesario. Tampoco es un catalogador de roms. Tan sólo es un renombrador que se usa para que la gente sepa exactamente qué roms tiene, normalmente con un nombre genérico que no indica nada, y después es cosa del usuario decidir si borrar o no las que no le interesan. Además para las Good Tools no importa el formato en que tengas las roms, ni si tienen cabecera o no, te las reconoce de igual forma.